由于塊狀 AB-堆疊石墨烯的強層間相互作用降低了單層石墨烯的優越性質，因此需要形成隨機堆疊的石墨烯，將其高性能應用于宏觀器件。然而，批量合成石墨烯的常規方法，通常使其結晶度低，或者形成熱力學穩定的AB-堆疊結構。這里，通過利用氧化石墨烯海綿的多孔形貌，和乙醇蒸氣進行 1500-1800℃的超高溫處理，開發了一種新方法用于批量生產高結晶度、高比例隨機堆疊的石墨烯。Raman光譜表明獲得的石墨烯海綿具有高結晶度和隨機堆疊的比例高達80%。海綿和聚集體樣品之間隨機堆疊比的巨大差異證實了乙醇衍生物種進入內部區域的重要性。通過研究處理溫度的影響，發現在1500℃時有更高的隨機堆疊率。此外，通過引入纖維素納米纖維作為間隔物，以防止石墨烯的直接堆疊，AB堆疊率降低到10%以下。該研究工作所提出的方法對于大規模生產高性能塊狀石墨烯具有重要的指導意義。
Figure 1. 大規模石墨烯制造工藝示意圖。
Figure 2. (a)不同樣品的Raman光譜對比。（b）GA-Et1800-surf和(c) GS-Et1800兩個樣品的SEM圖。
Figure 3. (a-f)不同樣品在G'波段內擬合，提供了隨機堆疊的結構比例。黑色空心圓圈代表測量的光譜；藍色虛線代表石墨烯隨機堆疊結構的 G'
2D成分，而兩條綠色虛線代表AB堆疊結構的 G'
3DA和 G'
3DB成分。紅色實線是藍色和綠色曲線的總和。
Figure 4.（a）GS-Et1500和GCS-Et1500的拉曼光譜。(b)GCS-Et1500的掃描電鏡圖像。(c)GCS-Et1500的G'波段擬合。（d）GCS-Et1500 (紅點) 和CS-Et1500 (空心圈)的I
D/I
G和I
G'/I
G分布情況。（e）GCS-Et1500三種不同情況下的示意圖，表示堆疊的石墨烯(區域1)、插入CNF的石墨烯(區域2)和CNF的聚集體(區域3)。
該研究工作由日本大阪大學Yoshihiro Kobayashi課題組于2021年發表在Carbon期刊上。原文：Bulk-scale synthesis of randomly stacked graphene with high crystallinity。
轉自《石墨烯研究》公眾號
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